Chloé Mons a grandi au sein d'une famille éclectique marquée par le rock'n'roll et l'art contemporain. Après des études d'art dramatique et de cinéma, elle s'engage dans une carrière musicale. Avec son mari Alain Bashung, elle enregistre Le Cantique des cantiques en 2002, ouvrant la voie à une série d'albums tels que La Ballade de Calamity Jane, Alectrona et Hôtel de l’univers.

En 2021, sort son dixième album, Globe Trotter (un ensemble de reprises de génériques de James Bond). En 2023, elle joue un seul en scène Je ne suis pas narcissique au théâtre du Lucernaire. Cette même année, le public la découvre dans le film Fifi de Jeanne Aslan et Paul Scintillan. Chloé Mons a également publié deux livres : Let go, en 2010 et Jachère en 2020 (Livre de poche).